北京
1936年12月4日，蒋介石率大批高级将领来到西安，逼迫张学良“剿共”。蒋介石驻临潼华清池，下榻于五间厅，钱大钧作为蒋介石侍从室一处主任如影随形，也住在华清池。
蒋介石到达西安第三天，张学良乘拜见蒋介石之机，悄悄对钱大钧说：“听委员长专列司机说，车头气泵有点毛病，应该趁着现在空闲到西安车站维修一下，时间不长，很快就会修回来，你看如何？”
钱大钧与张学良一向私交甚好，最近张学良屡屡向蒋介石“哭谏”，要求停止内战一致抗日，遭到蒋介石严厉训斥，钱大钧对张学良很是同情，见面总要劝慰几句，见张学良提出这样的建议，不疑有他，未加思索便答应了。
钱大钧本想向蒋介石报告一下，转念一想，芝麻大点小事就没必要请示，何况修车也是件好事。于是，列车的车厢很快被甩下，车头开进了西安车站。 钱大钓没有想到，自己这个疏忽，“危及到领袖的性命”，令自己身陷囹圄。
12月12日凌晨5时半，睡梦中的钱大钧忽闻一阵枪声，心中顿感大事不妙，即起身奔向蒋介石的卧室。此时东北军105师一个团包围了华清池， 张学良的卫队营长孙铭九率部捉拿蒋介石，已赶到华清池门外，他们本打算乘车直接冲入院内，遭到蒋介石门卫岗哨的开枪拦击，双方发生冲突。 钱大钧在卧室没有找到蒋介石，便去后山寻找。途中冷不防被一颗飞来的流弹击中背部，从前胸穿出，顿时血流不止。 钱大钧跌坐在地上，捂着伤口呻吟。前院双方还在枪战，他害怕再次中弹，嘶喊道: “不要开枪，我是钱主任！”
恰好东北军白凤翔师长、唐君尧旅长就在不远处，听到钱大钧的呼声，见他满身是血，也急令士兵不要乱开枪，双方这才停火。
白、唐随即将钱大钧送往医院。幸亏子弹只是伤及右肺尖，加上抢救及时，钱大钧才大难未死。
与此同时，蒋介石在两名侍卫和随从蒋孝镇的护卫下，登后山直奔东侧后门，准备从后门逃走。由于打不开门锁，情急之中只好越墙逃生，不想墙外有深沟，蒋介石翻墙后失足跌入深沟，摔伤后背。为了躲避追兵，他往山上逃跑，躲在一堆草丛中，被孙铭九等人搜出，并押送到新城大楼西安绥靖公署，关进早已准备好的房间。
西安事变，对于蒋介石来说，是一生的奇耻大辱。 西安事变和平解决后，12月25日下午，蒋介石在张学良的陪同下，离开西安，经洛阳抵达南京。 27日，钱大钧等其他人员也被释放，得以返回南京，然而钱大钧一下飞机便被扣押起来。
钱大钧心中不知道自己为什么遭到扣押。他被带到蒋介石面前，由蒋亲自审问： “慕尹兄，我对你一直信任有加，此次你与张汉卿互相串通，故意将火车头开离临潼，使我遇难时不得脱身，你可知罪！”
钱大钧听罢，顿时冷汗直流，连呼：“冤枉”，赶紧说： “校长，慕尹对张、杨的兵谏事前毫无所知，火车头被开走我并不知其中有诈……”
钱大钧慌乱地解释着，又将自己如何中弹住院的经过声情并茂地讲了一遍。 钱大钧说完，伸手扯开上衣，让蒋介石看枪伤，接着，又泪流满面地请求在旁边的军统特务戴笠将血衣取来。蒋介石看过血衣，怒气才稍稍平息，但对钱大钧的信任无法恢复如初。 第二天，蒋介石指示戴笠：“将钱大钧暂时调离侍从室，让他去上海休养一段时间。”
由于西安事变的失职，钱大钧人生的鼎盛结束，开始一步步走向衰退。 在上海休养一段时间后，1937年2月，钱大钧回到侍从室继续担任侍从室第一处主任兼侍卫长，不久就被调离侍从室，改为军事委员会办公厅代理主任。
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