催化材料高被引论文丨浙江工商大学王齐&杜豪ACB论文: Fe/Mo双金属位点修饰碳材料驱动3e-ORR高效降解水中污染物

2026年2月，国际期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》在线发表了浙江工商大学王齐教授团队题为“Fe/Mo bimetallic sites-decorated carbonaceous material via 3 electron photocatalytic oxygen reduction reaction pathway for ultra-efficient degradation of water pollutants”的研究性论文。本文报道了一种异质结催化剂HFe（HTCC/FePMo），实现了“2e- + 1e-”三电子氧还原（3e- ORR）”路径，使溶解氧在可见光下直接“自供”生成•OH，无需外加H2O2即可高效氧化降解污染物。该论文自2024年2月在线发表以来，现已被引用12次（Web of Science）%，2026年9月入选ESI高被引论文。

第一作者：申博

通讯作者：王齐、杜豪等

第一通讯单位：浙江工商大学

论文DOI：10.1016/j.apeatb.2026.126521

识别上方二维码访问论文原文

传统可见光自芬顿（PSF）往往依赖外加H2O2，或受限于“H2O2生成→再活化”的动力学瓶颈；本研究报道了一种异质结催化剂HFe（HTCC/FePMo），实现了“2e- + 1e-”三电子氧还原（3e- ORR）”路径，使溶解氧在可见光下直接“自供”生成•OH，无需外加H2O2即可高效氧化降解污染物。以四环素（TC，10 mg/L）为目标污染物，120 min内TC去除率达99%，矿化能力相比于HTCC和FePMo分别提升3.6和7.7倍，同时在pH 3-9范围及盐水、天然地表水、二级出水等复杂基质中仍保持高活性。进一步将HFe固定到PVDF膜上构建连续流反应装置，稳定运行120 h后仍可保持>90%去除率，且能耗仅为EE/O=0.0031 kWh/L和EE/M=0.31 kWh/g。机理研究表明，Fe位点负责将吸附态H2O2经1e-过程转化为•OH，而Mo则通过Mo(IV)/Mo(VI)循环加速Fe(III)/Fe(II)循环。此外，处理后的生态毒性显著降低，除膜反应器连续流外，还展示了陶粒负载/可漂浮体系在1000 L规模下可见光驱自再生并稳定多循环运行。

以•OH为核心的高级氧化技术（AOPs）备受关注，其中光芬顿/光自芬顿可在光照下实现污染物的高效降解。近年来，异质结光芬顿体系可利用溶解氧原位生成H2O2，减少外加药剂，但整体效率常受制于“H2O2生成与活化”两步串联带来的动力学与扩散瓶颈。三电子氧还原（3e- ORR）可以直接实现O2-→•OH转化；实现这一策略需要同时具备2e- ORR与1e-活化能力的双功能位点以及快速的Fe(II)/Fe(III)循环能力。在此背景下，Fe/Mo双金属因Mo(IV)/Mo(VI)可促进Fe(III)/Fe(II)循环以及提升稳定性被认为具备一定的潜力，但用于3e- ORR驱动光自芬顿的系统研究仍有限，相关结构-机理关系有待进一步阐明。

HTCC/FePMo采用可规模化的球磨方法制备而成

HTCC/FePMo表现出优异的污染物去除率和较高的•OH生成能力

HTCC通过双电子将*O2转化为H2O2

Fe位点介导一电子H2O2原位活化为•OH

图1（a）HFe催化剂合成示意图，（b）FePMo和（c）HFe的SEM图，（d-e）HFe的TEM图，（f）HFe的EDS元素图，（g）HFe的AFM图（HFe的高度曲线），（h）HTCC、FePMo和HFe催化剂的XRD图谱和（i）FTIR光谱

图2（a）不同材料的TC降解曲线，（b）一级速率常数（kobs）以及（c）TC的矿化效率，（d）紫外-可见漫反射光谱，HTCC、FePMo和HFe（e）荧光寿命、（f）瞬态光电流响应、（g）EIS和（h）Tafel曲线，（i）HTCC、FePMo和HFe的Cdl

图3（a）不同淬灭剂存在下HFe的TC降解效率，不同体系的ESR谱图（b）DMPO-•OH和（c）DMPO-•O2-，（d）不同气氛下HFe的TC去除率，（e）在O2饱和的K2SO4溶液中，添加10 mmol/L KSCN前后，HTCC、FePMo和HFe的ORR LSV曲线，（f）在旋转圆盘电极上以不同转速测试（f）HTCC和（g）HFe的线性扫描伏安图，RRDE分析（h）HTCC和（i）HFe的n值和H2O2选择性，（j）FePMo和HFe表面ORR生成•OH过程的自由能图

图4（a）HFe和（b）FePMo的PDOS曲线，（c）FePMo和（d）HFe的功函数，（e）HFe异质结的IEF比较（HTCC强度设置为“1”），（f）FePMo和HFe的光吸收，不同条件下原位KPFM测试和表面电荷分布示意图：（g）光照和（h）黑暗、（i）在黑暗与光照条件下HFe的表面接触电位差（j）FePMo和HFe中电子在CBM上的有效质量与空穴在VBM上的有效质量计算值，HFe反应前后的XPS光谱：（k）Fe 2p和（l）Mo 3d

图5（a）T.E.S.T.对TC及其中间体的毒性评价，（b）TC溶液及其中间产物对金黄色葡萄球菌（S. aureus）和大肠杆菌（E. coil）生长的影响，（c）S. aureus和（d）E. coil抑菌圈直径变化过程，（e）小麦幼苗的叶绿素荧光图像（Fv/Fm），（f）不同溶液对小麦的影响光子产率的变化（Y(II)）

图6（a）自然光光照下TC的光催化降解，（b）共存可变离子、HA、初始pH值和不同天然水类型下PM系统对TC的降解效率，（c-d）使用HTCC/Vis、FePMo/Vis和HFe/Vis系统处理1 kg TC的环境相关描述符的相对环境影响，（e）用于污染物去除的连续流动反应器去除RhB和TOC的效率，（f）连续流反应器废水中的TC浓度和TOC去除效率

本研究通过一种潜在可规模化应用的球磨策略，制备了HFe异质结光催化剂，打通了光激发电子的高速传输通道。该体系集成了以下功能：HTCC上的2e- ORR反应（原位生成H2O2）；Fe位点对吸附态H2O2的1e-活化（生成•OH）；Mo辅助的Fe(II)/Fe(III)再生循环（Fe(II)/Fe(III)。与单一组分相比，HFe复合材料在TC氧化方面表现出显著优异的光催化活性，性能优于许多已报道的异质结体系。该催化剂在各种反应条件、污染物类型和水体基质中均展现出稳健的效率及强大的抗背景干扰能力,毒性试验进一步证实，处理后的溶液对细菌和植物光系统的抑制作用显著降低。该体系无需额外添加H2O2，通过3e- ORR新路径跨越了中间体扩散的动力学瓶颈。HFe/vis系统在连续流反应器中实现了低能耗去除TC。此外，生命周期评估（LCA）结果表明该系统具有极低的碳足迹与能耗。因此，这种 Fe/Mo 双位点碳-簇异质结为难降解废水的可见光高级氧化处理提供了一种可扩展且可持续的策略。

BoShen, Yuxin Hui, Qi Wang, Fei Wang, Derek Hao, Huayue Zhu, Liguo Shen, Hao Du. Fe/Mo bimetallic sites-decorated carbonaceous material via 3 electron photocatalytic oxygen reduction reaction pathway for ultra-efficient degradation of water pollutants. Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2026, 387, 126521. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126521.

识别上方二维码访问论文原文

撰稿：申博

编辑：环境与能源功能材料

审核：王齐 杜豪

申博（第一作者），浙江工商大学2023级硕士研究生，主要从事环境功能材料的设计、反应机理解析与技术应用研究。以第一作者在Appl. Catal. B: Environ. Energy和J. Clean. Prod.发表论文2篇；参与论文11篇，申请实用新型专利1项；参与多个校级项目（2项）和省级项目（3项）并获奖。

王齐（通讯作者），浙江省杰出青年基金获得者、浙江省“151人才”第二层次培养人员、浙江省高校拔尖人才，浙江省高校“双带头人”教师党支部书记工作室负责人。Chin. Chem. Lett.编委、巴塞尔公约亚太区域中心化学品和废弃物环境管理智库专家、复合材料学报青年编委，入选2022-2025年全球前2%顶尖科学家“年度影响力”榜单。先后获评浙江省“师德先进个人”、浙江省高校“优秀党务工作者”等荣誉。承担国家自然科学基金、浙江省杰出青年基金、浙江省科技厅公益技术项目、省属高校科研业务费等项目10余项。在Angew. Chem. Int. Ed.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊上发表SCI论文100余篇，28篇入选ESI前1%高被引论文，4篇入选热点论文。近年指导学生在挑战杯、大学生节能减排大赛等竞赛获省级及以上奖励40余项。

杜豪（通讯作者），讲师，博士毕业于华中科技大学。主要从事光催化、水污染控制、环境功能材料等的研究工作。入选2024年、2025年全球前2%顶尖科学家“年度影响力”榜单。近五年，以第一/通讯作者在Appl. Catal. B: Environ. Energy, Chem. Eng. J.等期刊发表SCI一区/TOP论文近30篇，7篇曾入选ESI高被引论文，3篇入选热点论文。主持浙江省自然科学基金、浙江省教育厅一般科研项目、省属高校基本科研业务费等项目。指导的学生在挑战杯、大学生节能减排大赛等竞赛获省级及以上奖励10项。

王齐教授团队光催化与环境健康课题组网站：

https://www.x-mol.com/groups/qiwang

识别上方二维码访问课题组

声明： 1 、环境与能源功能材料公众号分享国际生物质（壳聚糖、纤维素、木质素、海藻酸等）功能材料、太阳能蒸发材料、新型吸附材料、碳基（石墨烯、碳纳米管、碳量子点、生物炭、富勒烯等）材料、 MOFs/HOFs/COFs 材料、光催化材料、 Fenton 材料、产氢材料等相关前沿学术成果，以及其它相关数据处理方法、论文写作和论文投稿等信息，无商业用途。2、本公众号尊重原创和知识产权人的合法权利。如涉及侵权，请立刻联系公众号后台或发送邮件，我们将及时修改或删除。3 、部分图片和资源来源网络或转摘其它公众号！凡注明 " 来源： xxx （非本公众号） " 的作品，均转载自其它媒体，转载目的在于传递更多信息，并不代表本公众号赞同其观点和对其真实性负责，且不承担此类作品侵权行为的直接责任及连带责任。 4 、外文文献翻译目的在于传递更多国际相关领域信息。外文文献由课题组研究生翻译，因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大家批评指正。 5 、欢迎环境与能源材料相关研究成果提供稿件，环境与能源功能材料公众号将会及时推送。联系邮箱：EEmaterials@163.com ； 联系微信号： LeoChuk 。