北京
一种激光对金刚石的原子缺陷进行了改造，揭示出新的光信号，而现有量子中心几乎未受影响。
在金刚石深处，一个位置错放的原子或晶格中的一个空位，可能是实现更优量子技术的关键。然而，在不扰动其他缺陷、同时保持材料可用的前提下改变其中一种此类缺陷，一直是一项重大挑战。
如今，在一项新研究中，研究人员利用纳秒紫外激光脉冲改变了金刚石的光学性质，同时使已有的氮-空位（NV）中心基本保持不变。这一发现为更有选择性地工程化金刚石缺陷提供了一种潜在途径。
研究人员表示：“我们的研究表明，纳秒激光脉冲能够实现对金刚石中点缺陷的选择性工程化，并有望为量子应用确定性地控制金刚石色心。”
利用紫外光操控金刚石缺陷
金刚石由排列在晶格中的碳原子组成。当原子发生位移、缺失或被其他元素取代时，就会产生缺陷，这些缺陷可赋予材料新的光学和电子性质。
一个例子是氮-空位中心，它是在一个氮原子取代晶格中空位旁边的碳原子时形成的。NV中心可以作为量子比特（qubit）发挥作用，并充当高灵敏度的磁场和电场传感器。
然而，改变一类缺陷也可能影响附近的其他缺陷，这使得针对特定应用定制金刚石变得困难。
为了研究光是否能提供更强的控制能力，研究人员辐照了一颗通过化学气相沉积（CVD）生长的单晶金刚石。他们使用波长为266纳米的紫外激光脉冲，每个脉冲持续6纳秒，对晶体的局部区域进行照射。
激光通量——即每单位面积传递的能量——范围为2.2至8.6焦耳/平方厘米。在辐照之前，团队使用共聚焦光致发光光谱、紫外-可见吸收光谱和傅里叶变换红外光谱对金刚石进行了表征。
这些技术有助于确定晶体初始的光学缺陷、透明度和杂质含量。起始材料中替位氮的含量非常低；替位氮是指氮原子在晶格中取代碳原子。
建立这一基线很重要：没有它，研究人员就无法有信心地区分与激光处理相关的缺陷和金刚石中原本就存在的缺陷。
新的光信号，但现有NV中心得以保留
辐照后，研究人员在受照射区域检测到先前不存在的、位于563纳米附近的光致发光信号。第二个发射峰出现在579纳米附近。
先前的研究已将这些发射与碳自间隙相关缺陷联系起来；碳自间隙是指碳原子占据晶格中正常位置之外的位置。
然而，更重要的观察结果是什么没有改变。金刚石中原本就含有NV中心，与未处理区域相比，激光处理后它们的光学信号基本保持不变。
研究作者说：“我们表明，这些纳秒激光脉冲能够选择性地工程化563纳米中心——一种与自间隙相关的缺陷——而不影响背景氮-空位（NV）中心。”
这表明，在所测试的条件下，激光可以改变缺陷群中的一部分，而不会显著扰动另一部分。
这一区别很重要，因为563纳米和579纳米中心尚未被确立为新展示的量子比特。相反，该实验指向了一种可能的方法：在工程化特定缺陷的同时，保留与金刚石量子传感器相关的现有中心。
研究人员还发现，563纳米发射并不会随着持续暴露而无限增强。其信号在达到最大值后可能下降，这表明辐照既能产生缺陷构型，也能转变缺陷构型。
该发射强度与激光通量呈近乎线性的关系，测得的幂律指数为1.10 ± 0.16。这与单光子激发过程一致，而不是需要多个光子共同作用的过程。
金刚石内部发生了什么仍是一个谜
精确的原子尺度机制尚未解决。研究人员提出，紫外光子可能激发与缺陷相关的电子态，随后发生的能量转移可能触发附近碳原子的重排。
涉及俘获载流子或激子的过程也可能发挥作用，但实验并未确定完整路径，也未识别出导致这两种发射的确切原子结构。
该研究中所声称的对金刚石光学性质的控制，最终可能有益于量子传感以及其他依赖精心选择缺陷的器件。
然而，该研究尚未展示一个可工作的量子器件，也未证明能够以完全可重复的方式按需创建特定缺陷。
下一步是确定缺陷究竟如何转变，以及通过调整激光条件能在多大程度上一致地控制这些变化。
如果研究人员能够将辐照参数与可预测的原子变化联系起来，他们最终或许能够设计出具有定制缺陷群的金刚石，而不是将其不完美之处视为不可分离的混合物。
该研究发表在《金刚石与相关材料》期刊上。
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