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第一作者:张萌
通讯作者:马青朗、王珊、王乾有、王博
通讯单位:北京理工大学
论文DOI:10.1021/jacs.6c16023
全文速览
本研究以拓扑结构调控为设计思路,构筑了具有不同维度结构的卟啉基共价有机框架(COFs),系统探究了材料结构对水蒸气吸附、分子传输及光催化活性的影响,并实现了大气水分捕获、光催化抗菌与有毒化学物质解毒的功能集成。其中,二维Por-TAH(2D)表现出优异的综合性能,其饱和水蒸气吸附量达到629 mg g-1,在323 K下50 min内可解吸94%的吸附水。同时,该材料能够在1 h内实现99.99%的金黄色葡萄球菌灭活,并促进芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(CEES)的快速光催化转化。结合结构表征、理论模拟及光物理分析,本研究进一步揭示了材料结构维度对亲水位点可及性、水分子氢键网络形成及光生电荷传输行为的调控作用,为多功能多孔材料的结构设计及污染环境下安全空气取水技术的发展提供了新的研究思路。
背景介绍
大气取水技术能够利用空气中的水蒸气,为缺水地区提供潜在的分布式水源。然而,空气中的微生物及有毒化学物质也可能随水分被共同捕获,导致收集水受到污染。传统吸湿材料通常侧重提高水吸附容量,难以兼顾水分捕获与污染物原位净化。因此,开发兼具高效吸湿、抗菌和光催化解毒功能的多孔材料具有重要意义。
本文亮点
1. 结构调控:比较一维紧密链堆积结构与二维开放连续孔道,揭示材料结构对亲水位点可及性和分子传输的影响。
2. 高效空气取水:Por-TAH(2D)的饱和水吸附量达到629 mg g-1,在323 K条件下可于50 min内解吸94%的吸附水。
3. 协同光催化净化:利用卟啉光活性位点产生的活性氧物种,实现细菌灭活与化学战剂模拟剂CEES选择性氧化解毒。
4. 连续流应用验证:构建连续流装置,验证空气取水与光催化解毒一体化运行的可行性。
图文解析
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Figure 1:水蒸气吸附行为与空气取水机制。系统表征不同维度卟啉基COFs的水蒸气吸附行为、动态取水性能及循环稳定性,并结合分子动力学模拟,揭示亲水位点诱导水分子成核、氢键网络演化及孔道结构调控水分传输的作用机制。
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Figure 2:光催化活性及污染物净化机制。通过光吸收、电荷分离与传输特性分析,阐明材料结构对光生载流子行为的影响,并结合细菌灭活实验、活性氧物种表征及化学战剂模拟剂转化分析,验证材料的光催化抗菌与化学污染物解毒性能。
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Figure 3:连续流空气取水与光催化解毒的集成应用。构建连续流反应装置,评估材料在连续运行条件下的水分捕获、污染物转化及运行稳定性,并结合产物分析与循环实验,验证空气取水和光催化解毒协同集成的可行性及其应用潜力。
总结与展望
本研究通过调节卟啉基COFs的结构维度、孔道环境及功能位点分布,实现了水分捕获与光催化污染物净化的协同集成,并揭示了材料结构对水吸附行为、分子传输及光催化性能的影响。该研究为多功能多孔材料的结构设计提供了新的思路,也为复杂污染环境下的安全空气取水提供了潜在解决方案。
文献信息
Zhang, M.; Shao, P.; Liu, J.-X.; Wang, S.; Wei, Y.; Wang, Q.-Y.; Ma, Q.; Wang, B. Topology-Engineered Dual-Functional COFs with Spatially Cooperated Hydrophilic and Photocatalytic Sites for Harvesting Safe Water from Polluted Atmosphere. Journal of the American Chemical Society. DOI: 10.1021/jacs.6c16023.
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