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纤锌矿铁电体有望为晶圆级集成铁电存储器提供一条可行路径，但其耐久性受限，通常在约108次循环后即失效。

在此，西安电子科技大学韩根全教授和周久人教授等人确定了氮空位团簇化与长程渗流迁移是驱动漏电流增长和介电击穿的缺陷介导路径。作者将空间工程化的铝钪氮化物/氮化铝（AlScN/AlN）超晶格与动态恢复方案相结合，从空间和能量两个维度限制VN的演化，从而在循环电应力下稳定了缺陷拓扑结构，抑制了硬击穿和铁电性能退化。我们在完全翻转判据下（剩余极化 ≥ 100 μC/cm2），于纤锌矿铁电体中实现了超过1010次循环的耐久性。这些发现确立了VN限域作为一种可扩展的缺陷拓扑框架，将原子尺度的缺陷稳定性与可靠的超高密度铁电存储器联系起来，并为下一代非易失性存储器技术提供了指导。

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研究内容

人工智能（AI）的系统级工作负载要求非易失性存储器同时具备亚纳秒级访问延迟、超低能耗、反复开关下的高耐久性，以及与大规模、高密度集成的兼容性。 然而，现有范式，包括NAND（NOT AND）闪存及其他新兴存储器，无法同时满足这些要求，尤其是在延迟关键、能量受限或大阵列工作条件下。铁电存储器已成为一种有前景的替代方案，这得益于从传统电荷存储到原子尺度极化翻转的范式转变，以及互补金属氧化物半导体（CMOS）兼容铁电材料的发展，其中最引人注目的是萤石结构铪氧化物和纤锌矿相氮化物。基于萤石结构的铁电存储器在节能计算、边缘AI和高可靠性存储方面进展迅速。然而，其固有的多晶和多畴特性，以及随机分布的缺陷景观，对其可靠性、集成密度和晶圆级均匀性构成了制约。这些结构上的限制日益削弱其满足下一代铁电系统严苛性能指标的能力，从而促使人们寻找具有更高有序晶格结构和更均匀翻转行为的材料。

纤锌矿铁电体于2019年首次被报道，提供了一种极具吸引力的替代方案。其本征的三维（3D）准单晶晶格可在激进微缩和晶圆级集成下支持均匀极化。纤锌矿体系还表现出大剩余极化、高矫顽场以及低热加工温度（<400°C），有望实现多级存储和后道兼容的3D集成。尽管具有这些优势，耐久性仍然是一个关键限制。纤锌矿铁电器件在完全翻转判据下，通常在约108次循环附近即失效。此前的研究已考察了漏电、氧渗透及相关退化现象，但主导疲劳和击穿的微观失效路径仍未得到充分解析。这种机理清晰度的缺乏，阻碍了以机理为指导、克服这一瓶颈的策略开发。

本文通过解析纤锌矿铁电体中的微观失效路径，并将该机理转化为空位限域策略，解决了这一可靠性瓶颈（图1）。结合电学传输分析、电子叠层衍射成像、电子能量损失谱（EELS）、基于几何相位分析（GPA）的应变映射以及第一性原理计算，追踪了循环电应力下氮空位（VN）构型的空间演化。这一综合分析确定了VN团簇化和长程渗流迁移是驱动漏电流增长和介电击穿的主要缺陷介导路径，并最终限制了耐久性。在该机理的指导下，采用空间工程化的铝钪氮化物/氮化铝（AlScN/AlN）超晶格结合动态恢复方案，实现了VN限域。超晶格抑制了贯穿厚度的VN渗流，而恢复过程则缓解了VN聚集，并在反复循环中稳定了空位分布。这种空间-能量的双重限域同时抑制了硬击穿和铁电退化，使铁电耐久性超过10 10 次循环。这些结果确立了VN限域作为一种可扩展的缺陷拓扑设计原则，将微观缺陷稳定化与可靠的超高密度纤锌矿铁电存储器联系起来。

图1：VN约束作用可稳定缺陷拓扑结构，从而赋予纤锌矿型铁电材料超高的耐久性。

图2：VN的重新分布与晶界相关渗流作用导致块体纤锌矿型AlScN发生失效。

图3：AlScN/AlN超晶格中的VN束缚效应可实现超过1010次循环的耐久性。

图4：AlN中间层对空间的限制作用抑制了纤锌矿型AlScN超晶格中的介电击穿现象。

图5：恢复驱动的能量约束抑制了VN的聚集现象，并稳定了铁电极化状态。

结论展望

综上所述，本文将氮空位（VN）拓扑演化确定为纤锌矿铁电体耐久性失效的主要微观驱动因素，从而将一个长期存在的可靠性瓶颈重新定义为一个可控的缺陷拓扑问题。 VN的重新分布、团簇化和长程渗流迁移促进了贯穿厚度的漏电通道形成以及与极化相关的晶格重取向，分别导致硬击穿和铁电退化。通过将空间工程化的AlScN/AlN超晶格与动态恢复方案相结合，我们实现了空间-能量的双重限域，抑制了易导致击穿的空位渗流，并在循环电应力下稳定了空位景观。该空位限域策略使铁电耐久性超过10 10 次循环，在完全翻转判据下超越此前记录两个数量级。通过将原子尺度的VN拓扑与器件级可靠性相关联，本研究确立了V_N限域作为一种可扩展的缺陷拓扑框架，用于实现可靠、超高密度的纤锌矿铁电存储器，并为下一代非易失性存储器技术提供了指导。这种空间工程化的空位限域策略为解决纤锌矿铁电体长期存在的耐久性瓶颈提供了一条CMOS兼容的路径。

文献信息

Ruiqing Wang, Feng Zhu, Haoji Qian, Jiuren Zhou, Wenxin Sun, Siying Zheng, Jiajia Chen, Bochang Li, Yan Liu, Peng Zhou, Yue Hao, and Genquan Han, Endurance beyond 10 billion cycles in wurtzite ferroelectrics by confining nitrogen vacancies, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.aec7337

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