近日,东华大学先进低维材料中心研究员钟洪亮在《自然·通讯》(Nature Communications)上发表题为《一锅法合成准嵌段含氟聚合物通过二次表面重构制备梯度异质结》(One-pot synthesis of quasi-block fluoropolymers for graded heterojunctions via dual resurfacing)的研究论文。该研究报道了一系列新型多氟聚合物材料,通过表面能和氟碳溶剂协同驱动的“表面重构”策略,成功实现了有机太阳能电池中理想的梯度异质结结构,器件效率达到19.60%。
论文链接:
https://doi.org/10.1038/s41467-026-71721-4
有机太阳能电池中,给体/受体异质结结构对激子解离和电荷输运至关重要。传统的本体异质结虽能提供充足的给受体界面,却难以避免电荷复合损失;而梯度异质结兼具本体异质结的短激子扩散距离和双层异质结的电荷梯度优势,但其溶液法制备长期面临挑战。
针对这一难题,研究团队设计合成了一系列含七氟异丙氧基侧链的多氟聚合物。研究发现,氟化单体与普通单体因反应活性差异显著,在一锅法聚合中可形成准嵌段共聚物(qb-PF20),其结构和性能可与两步法合成的嵌段共聚物(b-PF20)媲美,显著优于无规共聚物(ra-PF20)。由于氟化嵌段具有极低的表面能,这些氟聚合物在溶液成膜过程中会发生“分层”现象——氟化嵌段自发向薄膜表面迁移。在顺序沉积制备活性层时,小分子受体溶液旋涂于氟聚合物薄膜之上,受体向下渗透的同时伴随着给体的向上自发移动,从而形成垂直方向的给体/受体梯度分布。
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图1| 通过一锅法合成的准嵌段氟聚合物(qb-PF20),其性能媲美传统两步法合成的嵌段共聚物。
为进一步优化梯度分布,团队创新性地引入“氟碳溶剂蒸气退火”(FSVA)器件工程策略。利用多氟聚合物在氟碳溶剂中的独特溶解性,FSVA处理可诱导多氟聚合物再次向上移动,实现二次表面重构,获得更均匀的梯度异质结。基于qb-PF20的优化器件获得了19.60%的能量转换效率,并展现出优异的批次重现性和普适性。
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图2| 顺序沉积+FSVA处理,通过二次表面重构实现最优梯度异质结。
钟洪亮课题组博士生何智龙、李思源为论文共同第一作者,钟洪亮研究员为论文唯一通讯作者,东华大学为第一通讯单位,东华大学唐正课题组、西安交通大学鲁广昊课题组、浙江大学李昌治课题组和左立见课题组对本工作也做出了重要贡献。该研究工作得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金、上海交通大学海洋交叉学科项目及我校科研启动经费的支持。
本文来自“材料科学与工程”公众号,感谢论文作者团队支持。
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