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信号转导与转录激活因子3(STAT3)是当前肿瘤研究领域公认的核心致癌转录因子,其在超70%的人类恶性肿瘤,尤其在胃癌中呈现异常持续激活状态,可直接驱动肿瘤细胞恶性增殖、存活、血管生成、侵袭转移、免疫逃逸及临床耐药发生,是极具潜力的肿瘤干预治疗靶点。
近日,自然资源部第三海洋研究所海洋生物遗传资源重点实验室天然药物研究团队应用“非靶向代谢组学+OSMAC发酵+GNPS全球天然产物社会分子网络”的数据驱动整合策略,从深海来源的球毛壳菌(Chaetomium globosum)中定向挖掘氮杂和氧杂菲酮类全新分子实体。其中化合物chaetoviridinol A1被证实可在肿瘤细胞内直接靶向STAT3蛋白,高效阻断其下游致癌信号转导通路。该研究成果以题为“Chlorinated chaetoviridin-type azaphilones discovered via metabolomics: structural diversity and suppression of STAT3 signaling in gastric cancer cells”的研究论文,在线发表于国际权威学术期刊Bioorganic Chemistry,文章DOI为:10.1016/j.bioorg.2026.110524。海洋三所王伟毅研究员为该论文的第一作者兼通讯作者,我所夏金梅研究员和厦门医学院李莹副教授为共同通讯作者。
本研究经非靶向代谢组学对比不同发酵条件下菌株次生代谢谱,确定氯代生物标志物,结合GNPS分子网络技术定位chaetoviridin型分子簇,指导发酵优化与靶向分离,得到12个新化合物 chaetoviridinols A1–A12及5个已知同家族类似物。该系列化合物均保留chaetoviridin类保守6/6/5三环母核,其中chaetoviridinol A1的二氯代甲基缩醛结构为该类天然产物首例;所有化合物的平面结构与绝对构型经NMR、HRESIMS、单晶X射线衍射及TDDFT-ECD计算交叉确证。
活性研究表明,chaetoviridinol A1对胃癌细胞毒活性最强,对AGS、MGC-803、HGC-27三株细胞IC₅₀分别为1.4 μM、4.4 μM、2.3 μM。机制研究显示,chaetoviridinol A1可剂量依赖性抑制胃癌细胞迁移、诱导凋亡;CETSA证实其在活细胞内直接结合 STAT3,特异性抑制STAT3 Tyr705磷酸化,阻断IL-6诱导的STAT3核转位及下游转录激活,下调c-Myc、Bcl-2蛋白表达,进而抑制增殖、阻滞迁移、诱导凋亡;分子对接表明,chaetoviridinol A1占据STAT3 SH2结构域磷酸肽结合界面疏水沟槽,干扰pTyr705介导的STAT3二聚化,从上游阻断STAT3激活通路。
这项工作拓展了chaetoviridin类天然产物的化学边界,为胃癌干预提供了新的候选分子与作用靶点,揭示了深海来源真菌在抗胃癌活性分子发现中的潜力。
近年来,海洋三所天然药物研究团队长期依托代谢组学导向的天然产物发掘技术体系,围绕氧杂、氮杂菲酮类天然产物开展研究,构建了特色的新化学实体库。这类分子源自深海特殊生境微生物,结构含卤素,以6/6/5三环角型内酯为核心骨架,已被证实具备抗肿瘤、抗心脑血管疾病、抗炎等多种显著生物活性。目前团队已从中筛选得到靶点明确的抗肿瘤候选分子,相关临床前药学研究正在推进中。
在信息化建设方面,团队自主搭建的AI赋能本地化、模块化、高通量量子化学计算平台,覆盖构象搜索、化学位移计算、耦合常数计算、手性光学性质计算与质子间距离计算等全流程结构解析模块,大幅提升了低含量、非晶态天然产物的结构确证效率,已支撑发表近40篇权威SCI论文,部分发表于Analytical Chemistry、Journal of Natural Products、Chinese Chemical Letters、Bioorganic Chemistry等本领域权威期刊,本研究中的新化合物结构确证工作,正是依托该量子化学计算平台结合单晶衍射技术协同完成。
本研究获得国家自然科学基金面上项目、福建省科技计划项目、厦门市自然科学基金等资助。
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图1 本研究获得的17个化合物的化学结构
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图2 Chaetoviridinol A1抑制胃癌细胞增殖、迁移并诱导凋亡(左图);靶向STAT3并抑制其磷酸化与核转位(右图)
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供稿|周娟
审核|阮灵伟 马牧 庄孔造
信息来源:自然资源部海洋三所。
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